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关于氮化硼催化剂载体的偶然发现:特定场景潜力巨大!
2020年10月13日 发布 分类:技术前沿 点击量:244
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中科院院士包信和曾经说过,虽然人们知道化学反应需要催化剂,但是化学反应“催化”的原理,科研界知之甚少,可以说还是个“黑匣子”。

近日,大连化物所傅强研究员与包信和院士团队在研究中发现,过渡金属催化剂与惰性的六方氮化硼(h-BN)载体之间存在经典的金属—载体强相互作用(Strong Metal-Support Interaction, SMSI),并且氮化硼载体在甲烷二氧化碳干重整(DRM)反应中表现出优异的性能。

氮化硼催化剂

科普

金属-载体强相互作用(SMSI)是催化科学常见现象,指在特定气氛下,载体会迁移并逐步包裹金属催化剂,形成的包裹层修饰了活性金属表面的吸附性质和电子状态,进而改变了催化剂的反应性能。多数时候,由于表面活性位被包裹层覆盖,处于SMSI状态下的催化剂会减效甚至失效。

甲烷二氧化碳干重整反应(Dry Reforming of Methane, DRM)可以同时将两种温室气体转化为合成气(CO+H2),Ni基催化剂兼具高效率和低成本,但需要解决在严苛和长时间反应条件下的催化剂烧结和积碳的问题。

氮化硼载体

氮化硼催化剂

Ni/h-BN催化剂反应40h后的低倍率TEM图像,如图所示:

平均粒径为13.3nm的镍粒径分布,在每个镍纳米颗粒周围都可以清楚地看到纳米坑。

六方氮化硼(h-BN)是由类似于石墨烯的层状结构依次堆叠起来的,具有十分优异的机械性质和化学及热稳定性,常被用作极端条件下的保护层材料。因此在催化研究中,作为载体也被理所当然的认为是对SMSI效应“惰性”的材料。但是研究人员在利用h-BN片层材料负载金属Ni纳米粒子时发现,催化DRM反应40h之后,Ni纳米粒子周围的h-BN纳米片表面被刻蚀,出现了许多纳米级的小坑,这说明了Ni与h-BN在DRM反应气氛下出现了相互作用过程。

与传统的SMISI效应中的致密氧化物包裹抑制催化反应不同,h-BN体系中的SMSI效应还具有其独特性,由于硼元素的氧化物常常处于非晶态结构,并且DRM反应的工作温度(750oC)也高于其熔点。因此,反应条件下BOx覆盖层处于无定形的状态,并具有很强的流动性,这可能有利于反应物分子接触到金属表面并被活化。

总结

研究人员发现,只有在中等氧化能力的气氛如CO2H2O中,才能诱导发生h-BN被刻蚀的现象。强还原性气氛(如H2CO),或者强氧化性气氛(例如O2)都没有刻蚀发生。h-BN体系中的SMSI效应还具有一定的普适性,相似的现象也可以推广到Fe,Co,Ru和Pt等金属催化剂中。

由此可见,氮化硼作为催化剂载体在特定应用场景下潜力巨大!


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